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    • La bifurcación de la población en estado excitado conduce a la luminiscencia anti-Kasha en un fotosensibilizador de renio organometálico decorado con disulfuro

    Título La bifurcación de la población en estado excitado conduce a la luminiscencia anti-Kasha en un fotosensibilizador de renio organometálico decorado con disulfuro
    Autores Julia Franz, Manuel Oelschlegel, J. Patrick Zobel, Shao-An Hua, Jan-Hendrik Borter, Lucius Schmid, Giacomo Morselli, Oliver S. Wenger, Dirk Schwarzer, Franc Meyer, Leticia González
    Revista Revista de la Sociedad Química Americana
    Fecha 04/10/2024
    DOI 10.1021/jacs.4c00548
    Introducción Este estudio investiga un fotosensibilizador de diimina de renio que presenta una unidad de disulfuro en un ligando de bipiridina, revelando luminiscencia anti-Kasha. Utilizando espectroscopia en estado estacionario y ultrarrápida, junto con simulaciones dinámicas no adiabáticas, la investigación detalla la dinámica del estado excitado. Tras el cruce intersistémico, el complejo transiciona a dos estados tripletes: un estado excitado centrado en (S-Sbpy 4,4)-ligando (3LC) a baja energía y un estado de transferencia de carga metal-(bpy)-ligando (3MLCT) a alta energía con rendimientos del 90% y el 10%, respectivamente. El estado 3LC excita el grupo disulfuro en el orbital σ* antibonding, alargando el enlace S-S. En particular, el estado 3LC de mayor altitud excita el grupo disulfuro en el orbital σ*, alargando el enlace S-S. En particular, el estado 3MLCT de mayor altitud muestra luminiscencia con un tiempo de vida de 270 ns, lo que indica un comportamiento anti-Kasha. Este hallazgo sugiere una barrera energética ≥ 0,6 eV o un acoplamiento electrónico mínimo, inhibiendo la reacción hacia el estado 3LC una vez que la población se encuentra en el estado 3MLCT. Este trabajo ejemplifica la compleja dinámica del estado excitado de los fotosensibilizadores de metales de transición, descodificada mediante sinergia experimental y computacional. La funcionalización disulfuro se propone como una estrategia novedosa para explotar el exceso de energía para potenciales reacciones de transferencia de electrones o energía.
    Cita Julia Franz, Manuel Oelschlegel y J. Patrick Zobel et al. Bifurcation of Excited-State Population Leads to Anti-Kasha Luminescence in a Disulfide-Decorated Organometallic Rhenium Photosensitizer. J. Am. Chem. Soc. 2024. Vol. 146(16):11272-11288. DOI: 10.1021/jacs.4c00548
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    Materiales Compuestos químicos
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